2000年6月16日，在台湾国民党第十五届中央评议委员第四次会议上，陈立夫与梁肃戎联署提交《国共第三次合作，共议和平统一案》，提出三点具体建议：第一，由连战率团访问大陆，与中共总书记江泽民进行高峰会议，发表声明，共同反对台独，朝向统一的道路前进；第二，加强国共两党间的合作，组成国家统一委员会，在两岸互设办事处，进行政治、经贸、文化、体育等各项交流活动；第三，在最短期间内积极推动三通，增进两岸人民感情，减少敌意，为两岸和平统一奠定基础。
当然，陈立夫等的提案不可能为台湾当局采纳，但陈立夫并没有丧失对祖国统一的信心。但当他在夜空中眺望海峡对岸的大陆的时候，当他从各种渠道了解到大陆经济建设突飞猛进的发展的时候，当他从散发着幽香的史书古籍中找到微言大义的时候，他又生出了无限的希望，这就是：祖国的统一是历史的必然趋势。人间晚晴
陈立夫和平统一祖国的提案虽然被台湾当局所否决，但他并不灰心，这位性格倔强的老人继续致力于海峡两岸的和平统一大业。他密切注视大陆的建设与发展，广泛加强与大陆各方面的联系。
曹操诗曰：狐死归首丘，故乡安可忘。陈立夫对自己的家乡怀有缕缕深情，那冈峦起伏、竹木荫翳的山林美景，那帆樯出没、田畴交错的水乡画图，常常进入他的梦境，使他更加怀念大陆，思恋故土。陈立夫离开家乡几十年了，在美国也住了20年，但却乡情依旧，乡音无改，说话依旧是浓重的湖州口音。一些与陈立夫一起来台湾的湖州老友都已先后谢世，陈立夫在台湾很难听到熟悉的乡音，使他对自己的家乡有恍若隔世之感，他思乡的情绪愈到老来愈是强烈，对家乡，也更加关心。1990年5月，陈立夫夫妇的家乡湖州市铁佛寺举办《海峡两岸书画展》，陈立夫得此消息后，分外高兴。为了表示他们对家乡的热爱，夫妇俩挥毫泼墨，给湖州有关方面寄来了他们的绘画和书法，为时人所称颂。陈立夫写的是：
大勇生于大智，求智原为求仁；不惑不忧不惧，全凭无间精诚。
孙禄卿画的是一幅山水画，笔法洗练，画意深长，上有陈立夫的题词：
高山藏古寺，飞瀑发雷声。
这些诗画、书法，表达了他俩对故乡的思念之情。
1988年8月，由陈立夫担任主席的台湾中西医结合研究推行委员会第一届第二次会议提出：“大陆对中西医药的研究和发展异常重视，为了解情况，拟组团前往考察，以资借鉴。”1989年3月，台北中医师公会第一个组成考察团，行前陈立夫亲自拟定考察提纲，提纲中对大陆的中医药事业作了高度评价，认为“中国医药之弘扬全并肩同行，风雨同心，一路携手。赖大陆”。这个58人的台湾中医考察团赴大陆，拉开了两岸文化交流实际运作的序幕。
同年秋天，由陈立夫任会长的台湾孔孟学会派出代表团，应邀参加北京举行的“孔子诞辰2540周年纪念与国际学术讨论会”，陈立夫还向大会提交了《儒家思想与台湾经济发展之关系》的论文。
1991年1月5日，中国第三届唯象中医研究会在深圳召开年会，研究挖掘和开发自然疗法等问题。陈立夫原决定参加会议，后因种种原因不能亲自与会，但他给大会发来热情洋溢的贺电，云：
中医学源于易理，在天成象，在地成形，人生于天地之间，象与形在变，人亦受其影响而变，变而失去中和则病，使之回复中和曰医。故中医之病名，都与天象气象有关，如风湿、温症、伤寒等，西医则不然。诸公如能在唯象方面整理使之成一完整之体系，与西医之唯形方面之体系，相互辉映，合之则医学之全全大用明矣。
贺电表达了陈立夫希望祖国中医药事业不断发展的心情及对祖国大陆的向往之心。
1991年4月16日，中华中医学会主办的张仲景学术国际研讨会在河南南阳开幕，陈立夫向大会寄去了自己多年研究而撰写的论文，并在来信中称“大陆中西医携手并进，若干年后，世界新医学必然产生，集传统与现代之所长，共为人类造福，功德无量”。
陈立夫还向湖北洪湖市“天下名人收藏馆”寄来了自己的手稿，向南京中医学院赠字等，并与大陆许多文人、学者和诗酬词、鸿雁频繁。所有这些，都增进了两岸人民的相互了解，推动了两岸的文化交流。
1991年，大陆举行纪念辛亥革命80周年的大型活动。在这个伟大的日子，陈立夫也感慨万端，他向大陆寄来了亲手书写的条幅，条幅上恭录了孙中山一段话：“事有顺乎天理，应乎人情，合乎世界之潮流，适乎人群之需要，而为先知先觉者，决志以行之者，未有不成者也。”在陈立夫看来，辛亥革命的成功，是顺乎天理，应乎人情，适乎人群之需要，合乎世界之潮流而取得的。当前，海峡两岸的统一大业也是适乎中国人民之需要，合乎世界之潮流的，这个趋势，是任何人也阻挡不住的。
为了祖国的统一，陈立夫利用一切机会，加强与大陆的联系，他不仅与大陆